1937年，周璇在電影表演和歌曲演唱事業(yè)上達到了第一個高峰。從影不到兩年的周璇，已經(jīng)成為影壇和歌壇上的兩棲明星了。藝華影業(yè)公司也把她作為臺柱，至此，周璇已經(jīng)拍了九部電影，演繹了多個不同性格、不同身份、不同地位的角色。一年多的時間，對一個普通演員至多僅僅是一個開端。而對有著極高的表演天份的周璇來說，她在水銀燈下已經(jīng)表現(xiàn)得嫻熟自如，駕馭各種角色的演技也令人刮目相待了。 

　　再加上，她在歌壇上的名氣也越來越響。她說：“那時，我們每天要同時在好幾家電臺播音，擁有很多聽眾，輿論界也給了我們很高評價?！敝荑@個名字在觀眾和聽眾中已經(jīng)有了相當?shù)奶栒倭?，用現(xiàn)在的說法：她的出場已經(jīng)有了很高的收視率和票房價值。 　

　　1937年春天，上海明星影業(yè)公司決定拍攝反映社會底層小人物命運的影片《馬路天使》。該片由著名影人袁牧之編導，趙丹出演男主角吹角手。袁牧之曾在拍攝《風云兒女》時就對周璇有一個良好的印象，而《馬路天使》劇本中設(shè)計的女主角歌女小紅，無論是從角色定位、演唱才能還是從票房價值等方面考慮，周璇都是最佳的人選。 

　　周璇一進片場，果然很快就進入了角色，使和她演對手戲的大明星趙丹、魏鶴齡等人驚嘆不已。編導袁牧之也認為周璇把他在戲里設(shè)計的人物歌女小紅完全演活了，分寸感把握得相當準確。周璇的表演自然、松馳、質(zhì)樸，沒有絲毫刻意和雕琢，把歌女小紅、這個她所熟悉的角色演繹到了極致。影片在金城大戲院放映后，引起轟動，也就毫不奇怪了。 

　　《馬路天使》的成功很大部分要歸功于影片中的兩首插曲：《四季歌》和《天涯歌女》。這兩首電影插曲，是由當年風華正茂、才華出眾的田漢作詞、賀綠汀編曲的。這兩位后來成為新中國文藝界的泰斗的老人回憶當年與周璇的合作經(jīng)歷時，都對周璇贊不絕口。 

　　賀綠汀在拍《馬路天使》前就認識周璇，他說，周璇在拍《風云兒女》時還是一個小角色，沒想到一年后，在諷刺喜劇《狂歡之夜》里，已成了挑大梁的主角了。更令他稱奇的是在《馬路天使》中和周璇的合作，他這樣高度評價：我發(fā)現(xiàn)了她的音樂天賦和使人奇異的藝術(shù)才能。賀綠汀回憶當年與周璇的交往時說，周璇很單純，很天真，很聰敏，也很忠厚，是個本分人。她很有上進心。對待藝術(shù)、也很嚴肅。演戲也好，唱歌也好，她都是認認真真，老老實實，毫不做作……她的衣著很樸素。在那個時代，能做到潔身自愛是很不容易的。對于周璇的演唱，賀綠汀這位音樂權(quán)威如是說：她很靈，領(lǐng)悟力強，唱得很有感情，很有味道。

　　《四季歌》和《天涯歌女》的演唱，使周璇的名聲大振，成為上海灘首屈一指的歌、影兩棲明星。上海百代唱片公司特約周璇為《四季歌》和《天涯歌女》灌制唱片。這張唱片歷時半個多世紀，經(jīng)海內(nèi)外唱片公司無數(shù)次的翻錄和幾代人的熱心傳播，終于成為中國音樂史上的經(jīng)典之作、中華民族的文化瑰寶，散發(fā)著永久的藝術(shù)魅力。影片《馬路天使》也經(jīng)歷了歲月的洗禮，證明是中國電影史上少數(shù)幾部經(jīng)典之作之一。六、七十年來，在國內(nèi)和國際上，《馬路天使》作為中國電影的代表作，被不斷反復播出，受到海內(nèi)外幾代人的廣泛喜愛和歡迎。